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有效提高锂离子电池硅基负极循环性能的方案

时期:2022-06-09 07:32 点击数:
本文摘要:章节 硅具备最低的理论比容量(4200mAhg-1)和较低的干锂电位(0.5V),沦为最有潜力代替石墨的锂离子电池负极材料之一。但是在充放电过程中,硅会再次发生极大的体积变化,造成材料粉化、破损、丧失电认识,容量波动迅速。 为了增大硅材料的体积效应,人们尝试了多种方法,还包括制取无定形硅薄膜、纳米硅、多孔硅、硅氧化物、含硅非金属化合物、含硅金属化合物、硅/碳复合材料、硅/金属(活性或惰性)复合材料等。

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章节  硅具备最低的理论比容量(4200mAhg-1)和较低的干锂电位(0.5V),沦为最有潜力代替石墨的锂离子电池负极材料之一。但是在充放电过程中,硅会再次发生极大的体积变化,造成材料粉化、破损、丧失电认识,容量波动迅速。

为了增大硅材料的体积效应,人们尝试了多种方法,还包括制取无定形硅薄膜、纳米硅、多孔硅、硅氧化物、含硅非金属化合物、含硅金属化合物、硅/碳复合材料、硅/金属(活性或惰性)复合材料等。这些方法或者诱导了硅材料的体积收缩,或者提高了硅颗粒之间的电认识,从而在一定程度上提升了硅负极的循环稳定性和首次充放电效率。除了硅基活性物质本身的改良,人们在电极制取工艺和电解液上也做到了大量研究。

  1、电极制取工艺的改良  一般商业化的电极由活性物质、导电剂和粘结剂构成,导电剂集中在粘结剂中使其具备电子导电性,粘结剂则起着将活性物质颗粒密切包覆的起到,防止活性物质颗粒在循环过程中粉化、牢固而丧失电认识。电极的循环稳定性不仅与活性物质有关,而且受到粘结剂性质(强度、弹性、黏附性等)与产于状态的相当大影响。  除了硅材料本身的体积效应和内部颗粒之间的电认识状态外,硅材料与集流体之间的认识状态对于负极的循环稳定性也有相当大影响。

提高硅材料与集流体之间电认识状态主要有两种途径:  一是提升粘结剂的性能。传统的凝稍氟乙烯(PVDF)粘结剂不易吸取电解液而再次发生溶胀,造成粘结性能上升。一方面,探寻新型的高性能粘结剂,如使用1%丁苯橡胶(SBR)/1%羧甲基纤维素钠(SCMC)作为粘结剂制取碳外壳硅负极,其循环性能高于用于10%PVDF粘结剂的电极,这是由于SBR+SCMC具备更大的延伸率和黏附力。

另一方面,研究对传统的PVDF粘结剂展开改性以提升它的强度、弹性和粘性,起着诱导活性材料的体积变化,强化硅颗粒与集流体之间粘结力,提高电认识的起到。改性方法主要有交联简化和热处理两种途径。

通过改良粘结剂的性能可以提升硅负极的充放电循环性能,但是这种提高十分受限,离商业化的拒绝距离较小。  二是转变集流体的表面形貌。集流体的表面粗糙度越大,则活性物质与集流体的导电认识面积越大,黏附强度越高,在充放电过程中就越容易挤压,从而具备更高的循环稳定性。KimY.L.使用完全相同的硅碳复合材料和粘结剂(PVDF),在有所不同表面形貌的集流体上制取硅基负极,其初始容量皆在800mAh/g左右。

经过30次充放电循环后,使用平坦集流体的a电极的共轭容量已波动至300mAh/g,使用粗糙集流体的b电极的容量波动至650mAh/g,而集流体表面呈圆形瘤状凸起的c电极的共轭容量仍维持800mAh/g。但是,制取这种具备瘤状凸起表面的铜集流体必须经过两次电沉积,工艺较简单,减少了生产成本。  本文设计了一种新型的的硅基负极结构,使用柔性的乙炔白涂层替代传统的铜箔作为集流体,将活性物质粘合在乙炔白涂层和聚乙烯膜之间,提升活性物质与集流体之间的融合强度,并希望通过这种夹心结构缓冲器硅基负极在充放电过程中的体积变化。

  2、电解液成膜添加剂的研究  造成硅基负极容量波动的另外一个最重要原因是电解液中的LiPF6分解成产生微量HF对硅导致生锈,见式(1)和(2)。


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